La fibra cava d'argento micro/nanostrutturata gerarchica aumenta l'elettroriduzione dell'anidride carbonica

Nature Communications volume 13, numero articolo: 3080 (2022) Citare questo articolo

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La conversione efficiente della CO2 in prodotti chimici di base attraverso un percorso sostenibile è di grande importanza per raggiungere la neutralità del carbonio. Sebbene siano stati compiuti notevoli progressi nell’utilizzo della CO2, la conversione altamente efficiente della CO2 con elevata velocità spaziale in condizioni miti rimane una sfida. Qui riportiamo un elettrodo gerarchico a fibra cava d'argento micro/nanostrutturato che riduce la CO2 in CO con un'efficienza faradaica del 93% e una densità di corrente di 1,26 A · cm−2 con un potenziale di −0,83 V rispetto a RHE. A temperatura e pressione ambiente si ottengono conversioni superiori al 50% fino a 31.000 mL · gcat−1 · h−1 CO2. I risultati elettrochimici e gli spettri Raman operando risolti nel tempo dimostrano che le reazioni di interfaccia trifase potenziate e i trasferimenti di massa orientati aumentano sinergicamente la produzione di CO.

L’utilizzo su larga scala della CO2, riducendo le emissioni di carbonio e producendo al contempo prodotti chimici di base, è una strategia promettente per raggiungere la neutralità del carbonio1,2,3. Le vie termocatalitiche come l'idrogenazione della CO2 in metanolo o altri composti mostrano un potenziale industriale ma soffrono dei dilemmi delle fonti di idrogeno e delle condizioni di reazione severe4,5,6. Recentemente, la conversione elettrocatalitica della CO2 è emersa come una tecnologia straordinaria che beneficia dell’auspicabile abbinamento tra la transizione all’elettricità rinnovabile e l’utilizzo della CO27,8,9,10. Tuttavia, l’efficienza dell’elettroriduzione della CO2 è molto inferiore ai processi di conversione termocatalitica della CO2 a causa della limitata solubilità della CO2 nelle soluzioni elettrolitiche e della cinetica divergente9,11. Una tattica per affrontare questi problemi è l'adozione di elettrodi di diffusione del gas costituiti da catalizzatori altamente attivi decorati con politetrafluoroetilene superidrofobo e strati di carbonio conduttivo12,13,14,15. Per quanto riguarda tali elettrodi di diffusione del gas, questi componenti multipli vengono assemblati tramite procedure sottili per costruire configurazioni complicate, che potrebbero ostacolare la loro pratica scalabilità. Sebbene su questi elettrodi di diffusione del gas siano state realizzate grandi densità di corrente e elevate efficienze faradaiche di vari prodotti, i loro tassi di conversione di CO2, soprattutto a portate elevate, sono ancora inferiori al 20% (Tabella supplementare 1). Inoltre, gli elettrodi tridimensionali a fibra cava con una struttura compatta mostrano potenzialità promettenti nell'elettroriduzione della CO2 efficiente e ad alta velocità in virtù di un migliore trasporto di massa17,18,19,20,21. Ad oggi, gli elettrodi a fibra cava forniscono ancora densità di corrente troppo limitate (≤200 mA ∙ cm−2) per consentire una conversione elettrochimica della CO2 economicamente sostenibile19,20.

Qui riportiamo un elettrodo a fibra cava con micro/nanostrutture gerarchiche composte solo da argento metallico (Ag) per elettroridurre la CO2 in CO. Un tale elettrodo poroso Ag a fibra cava che agisce come un dispersore di CO2 può non solo migliorare le reazioni di interfaccia trifase ma guidano anche i trasferimenti di massa durante l'elettrolisi (Fig. 1). Di conseguenza, le conversioni di CO2 superano il 50% a una velocità spaziale elevata di 31.000 mL ∙ gcat−1 ∙ h−1 corrispondente a una portata di 60 mL ∙ min−1 in condizioni ambientali, mantenendo stabili grandi densità di corrente (~1,26 A ∙ cm−2) ed elevate efficienze faradaiche di CO (~93%) in un test continuo per una lunga durata, e questo rappresenta un progresso incoraggiante nell'utilizzo sostenibile della CO2.

Illustrazione schematica della fibra cava d'argento micro/nanostrutturata gerarchica per aumentare l'elettroriduzione della CO2 in CO.

La fibra cava d'argento (Ag HF) è stata inizialmente fabbricata mediante un processo combinato di inversione di fase / sinterizzazione da polvere Ag commerciale (Fig. 1 supplementare), seguito da trattamenti elettrochimici di attivazione redox per ottenere un Ag HF attivato (Fig. 2-4 supplementari ). Le particelle d'argento fuse dalla superficie esterna di Ag HF anziché quelle sferiche nella polvere di Ag incontaminata (Fig. 5, 6 supplementari) implicavano che un substrato ben integrato fosse formato mediante sinterizzazione durante la fabbricazione di Ag HF.